二氯乙烷纳米氧化镍催化剂的稳定性--淄博市富中化工有限公司

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<二氯乙烷纳米氧化镍催化剂的稳定性>

　　用380℃焙烧的纳米氧化镍作为ODHE反应的催化剂，在275℃下进行反应，其它反应条件如上所述.从图4中看出，反应的前24 h，催化剂的乙烯选择性和二氯乙烷转化率几乎没有变化;在其后的100 h中，选择性和转化率稍有下降，其中转化率降低2%，选择性降低3%.这可能是由于随着反应时间的增长，表面逐渐发生碳沉积，覆盖了氧化镍表面的部分活性位，导致催化剂的性能下降.纳米粒子聚集的可能性虽不能排除，但考虑到反应温度较低，其对催化性能的影响应为次要因素.根据测定结果，反应后的催化剂表面积(79时/g)与反应前相比下降不多，且从XR.D结果来看，反应前后的谱图基本没有变化.由此看来，纳米尺度的镍催化剂对于反应温度为275℃的二氯乙烷氧化脱氢反应具有一定的稳定性。纳米氧化镍可还原性的残-TPR研究。
图5是不同焙烧温度制备的纳米氧化镍和常规尺寸氧化镍的Hz-TPR曲线从图中可看出:(1)纳米氧化镍的TPR曲线均有两个还原峰，表明纳米氧化镍存在两种可还原性能不同的物种较低温度还原峰可能是表面较高价态的氧化镍的还原，而较高温度的还原峰则为体相氧化镍的还原纳米氧化镍粒子越小，表面粒子的配位不饱和性越大，较常规尺寸氧化镍更易被还原.(2)与反应活性数据的比较(列于表2)可以看出，ODHE的开始反应温度和氧化镍的起始还原温度，二氯乙烷裂解温度和氧化镍的完全还原温度分别一致，均随着样品制备的焙烧温度的升高而升高.这也表明纳米氧化镍较常规尺寸氧化镍更易还原，且粒子愈小愈易还原(3)最佳的反应温度与低温还原峰位一致.这表明较高价态的Ni01 +，催化剂是反应的活性组分.还原态的Ni则不利于二氯乙烷的部分氧化，而容易使其裂解并深度氧化成CO。www.zbdongtong.com

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