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<反应温度对二氯丙烷性能的影响>
    根据上述研究,选用HZSM-5分子筛作为藕合反应二氯丙烷,进一步探究温度对二氯丙烷性能的影响,见图7考察的反应温度为400-5800C。从图7(a)观察到,温度对反应物转化率影响很大,在4000C时,反应进行缓慢,在460℃之后,二氯丙烷的转化率开始升高,在580℃时达到最大值((10.5%)。丙烯产量与二氯丙烷转化率的变化趋势相似,在580℃达最大值(4.0%)。然而,COz的转化率在520℃时开始升高。从图7(b)可知,在反应温度为400℃时,丙烯选择性最高(59.4%),随着反应温度升高,丙烯选择性开始降低,在580℃时为最低值(38.4%),CzH6的选择性也随温度的升高而降低。然而,CH4,CzHa和CO的选择性随着温度的升高而增加,说明在高温条件下,除了藕合反应外,还发生了二氯丙烷裂解反应(C3H8CZH4+CH扩5·6],从而降低了丙烯的选择性。因此,尽管在高温条件下,丙烯选择性较低,从生产高产量的丙烯来看,反应温度为580℃时,可以得到更高的丙烯产率。二氯丙烷性能随反应时间的变化反5800C,0.1MPa,C3H6:COz:Nz=1:4:5,二氯丙烷用量为0.2g,总流量为20mL/min时,HZSM-5对二氯丙烷与COz藕合制丙烯的催化性能随反应时间的变化如图8所。从图8(a)可知,在反应初始阶段,二氯丙烷的初转化率随着反应时间的延长而增加,在150min以后开始下降,这是因为分子筛表面被积炭部分覆盖,阻止与反应物的接触。在反应时间为360min之后,二氯丙烷转化率保持稳定。此外,CO:的转化率在反应初始阶段出现最大值(4.0%),随着反应时间的延长,略有下降趋势,丙烯的产率维持在4.5%左右。从图8山)观察到,所有产物的选择性随着反应时间的延长,基本保持不变,这也证明了HZSM-5分子筛的高稳定性。产物选择性的大小顺序为:CZH4C3H6CH4CZH6CO,HZSM-5表现出了较好的丙烯选择性。结合图9发现,SAPO-34二氯丙烷的选择性较低,但脱氢速率较高,催化性能随反应时间的变化较大,而Al-SBA-16二氯丙烷的转化率小于6.0%,基本不具有脱氢活性,但稳定性相对较好,这充分说明分子筛的结构、酸含量和强度,以及孔体积和比表面积等对其催化性能有很大的影响。www.zbdongtong.com
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