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<有效提高二氯丙烷转化率和丙烯选择性>
  

  对所购买的HZ SM-5和合成的SAPO-34, Al-SBA-16进行了系列的表征,并考察了其在二氯丙烷和COz藕合制丙烯反应中的催化活性,发现不同的分子筛在结构和性能上存在很大的差异性。在XRD中得出HZSM-5, SAPO-34和Al-SBA-16分别是属于MFI, CHA和体心立方结构,结晶度高。从SEM分析可知,不同的分子筛展现出了不同的形貌,整体规则有序。对比不同分子筛催化性能随反应时间的变化,可以看到HZ SM-5催化下丙烯产率最高,得益于HZ SM-5较大的比表面积和适宜的弱酸含量,有利于反应物接触到更多的活性位点和反应物的活化。另外,HZ SM-5有一定数量介孔的存在,可以进一步减少孔道内的分子扩散阻力,使产品更有可能扩散到沸石外表面,特别是减少内部微孔碳沉积的形成,使得热稳定性好。SAPO-34丙烯产率较HZ SM-5低,说明其虽具有足够的酸性,但是分子筛的孔径较小,不利于分子间的传输。Al-SBA-16的二氯丙烷转化率最低,这可能是因为表面酸性含量低。考察HZ SM-5催化性能随反应温度的变化,发现丙烯选择性随转化率升高而下降,这可能是由于丙烯向较轻的化合物(如甲烷、乙烷和乙烯)的质子化裂解(C-C键解离),假定二氯丙烷脱氢是通过碳离子中间体(C3+(Olah的单分子机理)进行的,该中间体可能进一步裂解通过使烷基部分与最初形成的C3十碳正离子重新结合来降低支持酸中心上的轻烃,降低丙烯的选择性。此外,关于甲烷偶联和Cz一a烷烃脱氢的热力学计算表明,烷烃脱氢的转化率既与烷烃分子中最弱的C-H键的离解能有关,又与所生成的中间产物(碳化合物或自由基)的稳定性有关。分析表明,CO:的存在可提高二氯丙烷的转化率,在适宜的反应条件下,二氯丙烷与二氧化碳藕合,可以有效提高二氯丙烷转化率和丙烯选择性。www.zbdongtong.com

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